Сам даритель И.С. Кузис умер в 1877 г. и согласно его последней воле был похоронен в Донском монастыре, рядом с могилой своего духовника — протоиерея Терновского.

В 1878 г. А.Г. Толстая, вдова бывшего товарища обер-прокурора Синода Ю.В. Толстого, известного духовного писателя и церковного историка, подарила 243 книги.

Один из отделов библиотеки назывался «Иванцовским» в память известного церковного историка и публициста, профессора Московского университета по истории церкви, протоиерея

A.M. Иванцова-Платонова, передавшего по завещанию библиотеке 700 книг и 2000 руб.

Почти полторы тысячи томов поступило в библиотеку в 1902 г. из дома умершего председателя общества, известного историка Московской епархии М.С. Боголюбского.

Сотни книг были подарены и позже поступили по завещанию от протоиерея М.И. Богословского (ум. 1884) и деятельнейшего члена общества Д.М. Струкова (ум. 1899).

Ценнейшей частью епархиальной библиотеки являлся рукописный фонд, насчитывавший 1264 рукописи. Так, еще в 1860-е гг. сюда из Иосифо— Волоколамского монастыря поступило 435 рукописей, из которых 28 относилось к XV, а 370 к XV! вв.! Путем обмена с Румянцевским музеем библиотека в 1874 г. пополнилась 212 старинными изданиями, в том числе XVI — начала XVII в.

В год своего полувекового юбилея епархиальная библиотека насчитывала более 30 тысяч томов книг и журналов, С октября 1902 г. библиотека вместе с обществом была переведена в специально предназначенное помещение в новом Епархиальном доме, который был выстроен в 1901 — 1902 гг. в Лиховом переулке по проекту архитектора П.А Виноградова. Книги здесь хранились в специально сооруженных 48 больших шкафах5.

Далеко не каждая библиотека сегодня сможет похвастаться изданным каталогом своего собрания. В епархиальной библиотеке существовал полный печатный каталог книг, а также были описаны и рукописи.

Главная церковная библиотека Москвы была открыта ежедневно для всех желающих с 10 до 13     часов, кроме праздничных дней и Страстной недели. Правда, на дом книги выдавались только членам общества. Велика была и посещаемость библиотеки — до 4 тысяч человек в год, причем среди посетителей большинство составляли учащиеся находившейся неподалеку Московской духовной семинарии.