Со временем в Обществе объединились научные силы Москвы в области богословия, церковной истории и педагогики. Основная повседневная работа их протекала в отделах: по устройству внебогослужебных собеседований с народом,

публичных богословских чтений, по распространению духовно-нравственных книг, законоучительных.

Для историков и краеведов наибольший интерес представляют отделы, комитеты и комиссии, занимавшиеся изучением и популяризацией памятников церковной старины Москвы и епархии. На протяжении десятков лет ОЛДП было центром, где собирались сведения о церквах и монастырях епархии.

Такая работа началась уже в первые годы существования общества. По инициативе церковного археолога и художника Дмитрия Михайловича Струкова при епархиальной библиотеке в 1869 г. был образован отдел иконоведения, в котором должны были собираться и изучаться иконы и копии с них и книги об иконографии. Тогда же была создана комиссия иконоведения в составе архимандрита Амфилохия, священника М.С. Боголюбского, Д.М. Струкова и еще восьми членов.

Вскоре приступили к собиранию сведений  о замечательных иконах, священных изображениях в древних рукописях и в стенописях храмов. М.С. Боголюбский взял на себя труд выявления всевозможных материалов по истории чудотворных икон Божией Матери.

В новый отдел стали поступать дары: книги, фотокопии и рисунки, а также подлинные иконы, картины, монеты и т.д. Д.М. Струков, например, подарил новооткрытому отделу 40 картин священных изображений. Поддерживая новое начинание Общества, Московская духовная консистория специальным указом предписала храмам и монастырям епархии «излишне устаревшие и полинявшие св. иконы передавать обществу причем те из них, которые бы вполне соответствовали цели, могли остаться в библиотеке как наглядные образцы православного иконописания, а излишние по усмотрению епархиального начальства обращены в пользу церквей Западного края или миссионерских». Святейший Синод тут же позволил Д.М. Струкову отобрать в епархиальную библиотеку 45 древнейших икон из Синодального архива.